范德瓦爾斯磁性半導(dǎo)體能夠同時(shí)調(diào)控電荷與自旋自由度,對(duì)于研究低維磁性以及開發(fā)高性能二維自旋電子學(xué)器件具有重要意義。其中,以CrGeTe3、Mn3Si2Te6等為代表的三元過渡金屬硫?qū)倩锝陙硎艿綇V泛關(guān)注。此類材料不僅在二維極限下展現(xiàn)出本征磁性,還表現(xiàn)出各向異性正或負(fù)大磁電阻、角度依賴龐磁阻等一系列新奇物性。目前已報(bào)道的三元過渡金屬硫?qū)倩镏羞^渡金屬八面體都圍繞非金屬二聚八面體在層內(nèi)形成蜂窩結(jié)構(gòu),但過渡金屬八面體和非金屬二聚八面體很可能存在其它排布方式,調(diào)控這兩類八面體的排布有望發(fā)現(xiàn)具有新結(jié)構(gòu)類型的三元過渡金屬硫?qū)倩铩?/p>
最近,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心博士生了可、尹博、潘月等在王剛研究員、吳泉生特聘研究員和美國田納西大學(xué)陳龍博士指導(dǎo)下,聯(lián)合上海交通大學(xué)馬杰教授、中國科學(xué)院物理研究所蘇東研究員、中國科學(xué)院高能物理研究所王嘉鷗研究員、香港科技大學(xué)劉軍偉副教授和北京科技大學(xué)郭中楠副教授等,設(shè)計(jì)并生長(zhǎng)出過渡金屬八面體和非金屬二聚八面體在層內(nèi)呈zig-zag排布的范德瓦爾斯反鐵磁半導(dǎo)體:三元過渡金屬硫?qū)倩颩nSi2Te4,結(jié)合電磁輸運(yùn)、中子衍射和第一性原理計(jì)算,對(duì)其晶體結(jié)構(gòu)、磁結(jié)構(gòu)和電磁輸運(yùn)行為進(jìn)行了深入研究。
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圖1 MnSi2Te4的晶體結(jié)構(gòu)與物性
X射線單晶衍射和高分辨球差電鏡揭示MnSi2Te4(空間群 P-1)中的Mn八面體和Si二聚八面體分別共邊連接形成zig-zag鏈并交替排布形成異質(zhì)結(jié),這些異質(zhì)結(jié)形成的層狀基元通過AA堆疊構(gòu)成三維結(jié)構(gòu),層間通過范德瓦爾斯力結(jié)合。磁性和中子衍射測(cè)量證實(shí)該材料在18.6 K以下呈G型共線反鐵磁態(tài),易磁化軸基本沿b軸方向。通過電學(xué)輸運(yùn)表征發(fā)現(xiàn)MnSi2Te4,呈典型半導(dǎo)體行為,具有面內(nèi)各向異性的熱激活能,在外加磁場(chǎng)下表現(xiàn)出顯著的各向異性負(fù)磁電阻(在100 K,9 T下可達(dá)-45%),該溫度遠(yuǎn)高于CeCuAs2、CrGeTe3等其它大負(fù)磁電阻材料。結(jié)合第一性原理計(jì)算,分析發(fā)現(xiàn)大負(fù)磁電阻主要來源于外磁場(chǎng)誘導(dǎo)的能帶自旋劈裂。MnSi2Te4不僅為調(diào)控八面體排布、設(shè)計(jì)新型三元過渡金屬硫?qū)倩锾峁┬滤悸罚以诘途S磁性研究、磁傳感器開發(fā)和下一代自旋電子學(xué)器件設(shè)計(jì)等領(lǐng)域具有重要前景。
該研究成果近期以“MnSi2Te4: A van der Waals Antiferromagnetic Semiconductor with Large Negative Magnetoresistance”為題發(fā)表于《Journal of the American Chemical Society》。相關(guān)研究得到了國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項(xiàng)目(A類)、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目和中國科學(xué)院等的支持,并獲得了陳小龍?jiān)菏康鹊拇罅椭Q芯窟^程中使用了綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置(SECUF)、美國高通量同位素反應(yīng)堆(HFIR)、北京同步輻射裝置(BSRF)和上海同步輻射光源(SSRF)等大科學(xué)設(shè)施。
編輯:晨曙
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