導讀
中國科學技術大學化學與材料科學學院張樹辰特任教授團隊,聯合美國普渡大學、上海科技大學研究人員,在二維鈣鈦礦異質結結構構筑方面取得重要突破。研究團隊首次在薄層二維鈣鈦礦單晶中實現了面內馬賽克式橫向異質結的可控圖案化構筑,相關研究成果以“Mosaic lateral heterostructures in two-dimensional perovskite”為題,于北京時間1月15日在線發表在《自然》(Nature)雜志。
2026年至今
中國科大以第一署名及通訊單位在
Nature、Science、Cell
三大國際頂尖刊物(CNS)上
共計發表了2篇成果
離子型軟晶格低維材料,尤其是二維有機–無機雜化鈣鈦礦,因其高光致發光量子產率以及可在低溫溶液條件下實現的大面積、工藝兼容制備,被廣泛認為是新一代電致發光與光電器件的重要候選體系。然而,現有研究與器件多依賴多晶薄膜結構,其內部普遍存在晶界缺陷、界面粗糙以及顯著的離子遷移行為,難以維持原子級結構完整性,從而嚴重限制了載流子輸運效率及器件性能的進一步提升。
相比之下,二維鈣鈦礦薄層單晶在晶格完整性、缺陷密度和界面可控性方面具有天然優勢,被視為突破上述瓶頸的理想平臺。然而,如何在二維鈣鈦礦單晶中實現高質量、可控外延的橫向異質結圖案化,同時保持界面原子級平整與晶格連續性,長期以來仍是該領域面臨的關鍵科學挑戰。
另一方面,對于具有長程有序結構的單晶體系,晶格畸變不可避免地在晶體內部積累內應力。這種內應力可在局域區域誘導能量不穩定性,在特定化學環境中激活面內點缺陷的產生與演化,從而為實現溫和、選擇性強的面內刻蝕過程提供潛在物理基礎。然而,如何精準調控并利用這一內應力效應,仍缺乏清晰的實驗路徑與機制認知。
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圖1. 內應力驅動的二維鈣鈦礦面內刻蝕與圖案化策略。
基于上述背景,張樹辰特任教授先與合作者于2025年10月在《自然》(Nature)雜志發表題為“Atomically resolved edges and defects in lead halide perovskites”(https://www.nature.com/articles/s41586-025-09693-6)的研究工作,為認識低維鈣鈦礦中邊界與缺陷的原子級結構表征奠定了重要基礎。
在此基礎上,中國科學技術大學張樹辰特任教授進一步合作提出了一種基于配體輔助異丙醇(IPA)激活晶體內應力的自刻蝕二維鈣鈦礦圖案化策略。研究首先通過界面法獲得大面積、超薄的二維鈣鈦礦單晶,隨后,在精心設計的配體–IPA 溶液體系中誘導晶體發生可控的面內自刻蝕,形成規則取向的方形孔洞結構(圖1)。通過延長醇鏈(例如使用辛醇)有效降低溶解速率,使刻蝕過程更加溫和且可控;結合圖案化掩膜技術,還可進一步實現周期性陣列化結構的構筑。
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圖2. 二維鈣鈦礦面內馬賽克異質結結構。
高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)與幾何相位分析(GPA)結果表明,刻蝕后晶體內部應變顯著釋放且分布趨于均勻;同時,實空間形變分析以及貫穿多層的刻蝕行為進一步證實了晶體內應力在刻蝕過程中的主導作用。這些結果系統揭示了異丙醇–配體協同刻蝕的物理本質,為二維鈣鈦礦的精細圖案化與結構調控提供了新的機理基礎。進而,利用反溶劑誘導的快速側向外延策略,將不同鹵素組成的二維鈣鈦礦精準填充至刻蝕孔洞中,成功構筑出馬賽克式面內異質結結構(圖2)。與傳統強溶劑處理或紫外光圖案化方法相比,該策略具有過程溫和、晶格無損傷等顯著優勢,可獲得界面清晰、厚度均一且周期可設計的高質量二維鈣鈦礦橫向異質結構。
中國科學技術大學張樹辰特任教授、美國普渡大學/埃默里大學竇樂添教授和上海科技大學于奕教授為文章共同通訊作者。本研究得到了國家自然科學基金委與中國科學技術大學的大力支持。
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圖3. 張樹辰教授(左一)與團隊。
論文鏈接:
https://doi.org/10.1038/s41586-025-09949-1
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