吸附材料0316丨河北工業大學CEJ論文丨結晶La-Al共載四氧化三鐵吸附劑的磷吸附性能及機理研究

2025年9月，國際期刊《Chemical Engineering Journal》期刊在線發表了題為“Phosphorus adsorption performance and mechanistic study of a crystalline La - Al coloaded Fe3O4adsorbent”的研究性論文。本論文采用晶態 La(OH)3/Al(OH)3負載于Fe3O4上，相比此前的無定形 La2-Al@ Fe3O4，顯著提升了材料在酸性條件下的穩定性，減少了金屬浸出，并降低了共存陰離子的干擾。《Chemical Engineering Journal》是Elsevier旗下重要期刊，該期刊2025年影響因子為13.2，主要刊登化學領域高水平的研究成果，屬于化學類Top期刊與中科院1區期刊。

第一作者：龍澤清

通訊作者：張光明

通訊單位：河北工業大學

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.167989

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水生生態系統的富營養化是一個全球性的重要環境問題，主要由過量的磷驅動。在各種去除策略中，吸附技術在捕獲低濃度磷方面具有獨特優勢。本研究采用響應面法，通過優化金屬比例和反應參數，合成了新型結晶結構的鑭鋁共載Fe3O4吸附劑（CLAF）。所得材料表現出高比表面積（83.71 m2/g）和94.3 mg/g的飽和磷吸附容量。 CLAF 在酸性條件下表現出優異的磷去除效率（>95%），且常見競爭陰離子(Cl? , NO3? , SO42?）的存在對吸附性能影響可忽略不計。吸附容量受鑭鋁摩爾比的影響最為顯著，其次是pH和攪拌速度。經過五次吸附-解吸循環后， CLAF 仍保持89.08%的初始效率，表明其具有良好的可重復使用性。它在真實水樣中也表現出有效的磷去除能力，并對水生生物（普通小球藻）無毒性。此外， CLAF 對硝基苯（64.5%）、氟化物（47.8%）和四環素（88.4%）顯示出顯著的吸附能力。該吸附過程遵循多層化學吸附機制，本質上為吸熱過程。配體交換和靜電相互作用被確定為去除磷酸鹽的主要機制。這些研究結果表明， CLAF 是一種具有高效修復富磷廢水潛力的吸附劑。

隨著工業排放、農業面源污染和生活污水輸入增加，水體中磷含量不斷升高，而過量磷會誘發富營養化，導致藻類異常繁殖、溶解氧下降和水生態系統失衡，因此高效除磷一直是水處理領域的重要課題。現有除磷方法包括化學沉淀、生物法和吸附法，其中吸附法因對低濃度磷去除效果好、操作簡單、再生潛力高而受到廣泛關注。在眾多吸附材料中，鑭基材料由于對磷酸根具有很強親和力，被認為是很有前景的除磷材料；但已有研究中，不少材料仍存在酸性條件下穩定性不足、金屬浸出風險、抗共存離子干擾能力有限以及結構不夠穩定等問題。基于此，本文嘗試構建一種晶態 La-Al 共負載 Fe?O? 吸附劑，希望利用 La 的強配位除磷能力、Al 對表面羥基和結構穩定性的促進作用，以及 Fe?O? 的磁分離優勢，開發出一種兼具高吸附容量、良好酸穩定性、可回收性和環境友好性的新型除磷材料。

• 利用響應面法優化CLAF的制備工藝

• CLAF的飽和吸附容量高達94.3mg/g

• 即使在強酸(pH = 3)中，CLAF也顯示出> 95 %的吸附效率和高選擇性

• CLAF吸附受化學吸附支配，是一個吸熱過程

CLAF 的性能受多個制備參數共同影響，其中 La:Al 比和 pH 的影響最突出，攪拌速度次之，而老化時間和溫度的作用相對較弱。

圖1. 不同制備條件下飽和吸附容量：(a) La:Al摩爾比；(b) 老化時間；(c) 攪拌速度；(d) 老化溫度；(e) pH，初始P = 50 mg/L。

Fig.2(a)(b)表明La:Al 比的最佳效果依賴于 pH，pH 的作用也依賴于 La:Al 比。Fig.2(c)(d)：攪拌速度和 pH 也有交互作用，但強度弱于 La:Al 與 pH。Fig.2(e)(f)：La:Al 比的影響仍然比攪拌速度更顯著。

圖2. 吸附容量的響應面與等值線圖：(a) ~ (b) La:Al摩爾比與pH；(c) ~ (d) 轉速與pH；(e) ~ (f) La:Al摩爾比與轉速。

圖3. CLAF的XRD和BET分析：(a)P吸附前后的XRD曲線；(b)含孔徑分布的N2吸附-脫附等溫線。

從微觀結構上證明 CLAF 的晶態復合結構確實形成了，而且 La / Al 分布較均一，這為高性能提供了直接形貌證據。

圖4. ULAF 單個顆粒的TEM和 HRTEM 圖像：(a) 1 μm ；(b-d) 10nm；(e-h) EDS元素分析。

負載 La 和 Al 后，磁性比純 Fe?O? 明顯下降，因為：La(OH)? 和 Al(OH)? 本身不是強磁性組分；復合后單位質量中的“磁性成分占比”下降了。雖然磁性下降，仍然保留足夠磁響應，可用于磁分離回收。

圖5.Fe3O4納米顆粒和CLAF吸附劑在P去除前后的VSM曲線。

圖6. CLAF 的吸附-附著除磷能力：(a)動力學建模；(b)顆粒內擴散建模；(c)吸附熱力學建模；(d)吸附熱力學。

圖7. (a) 初始pH值的影響；(b) 同時存在的陰離子對 CLAF 除磷性能的影響。

圖8. CLAF 吸附劑的重復利用。

圖9. 吸附前后 CLAF 的 FTIR 曲線。

圖10. CLAF 吸附前后的 XPS 譜圖：(a)全譜掃描；(b)La3d譜；(c)Al2p譜；(d)O1s譜；(e)P2p譜。

在本研究中，采用響應面法合成了結晶La-Al共負載四氧化三鐵（CLAF）吸附劑，以優化La/Al摩爾比和合成條件。 CLAF 表現出高比表面積（83.71 m2/g）和最大磷酸鹽吸附容量94.3 mg/g。該材料在寬pH范圍內保持高吸附效率，并在酸性條件下表現出強穩定性。此外，經過五次再生循環后， CLAF 仍保留89.08%的吸附容量，表明其具有良好的可重復使用性。機理分析顯示，La3+與磷酸鹽形成強配位作用，而Al3+增加了表面羥基密度，從而產生協同效應。這些結果表明，結晶 CLAF 憑借其優化的La/Al協同作用和結構穩定性，是去除水中磷酸鹽的有前景的候選材料。本研究還為通過系統參數優化設計高性能吸附劑提供了方法學參考。

Long, Z.Q., He, H., Song, H., et al. Phosphorus adsorption performance and mechanistic study of a crystalline La - Al coloaded Fe3O4 adsorbent. Chemical Engineering Journal, 2025, 522, 167989. https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.167989

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資料整理：胡春丹（陽光凈水）

編輯：環境與能源功能材料

胡春丹（陽光凈水課題組）

【資料整理】胡春丹，資源與環境專業碩士研究生，研究方向為生物基環境功能材料在水污染控制工程領域應用。發表中科院TOP期刊論文1篇，2026年1月入選ESI高被引論文，參與市科技計劃項目1項，獲一等學業獎學金1次。

課題組主頁：

https://www.x-mol.com/groups/zhuhuayue

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殼聚糖丨纖維素丨MOF材料丨石墨烯丨碳納米管丨MXenes丨硫化鉬丨催化材料丨蒸發材料丨吸附材料丨電極材料丨除磷材料丨產氫材料

2025年 06 月 ，國際TOP期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》發表了陽光凈水課題組題為 “Sustainable chitosan-based adsorbents for phosphorus recovery and removal from wastewater: A review” 最新 綜述論文。本文全面綜述了用于廢水中磷回收和去除的殼聚糖基吸附材料（CSMats）的性質、改性方法、影響因素。同時，總結了CSMats吸附去除水體磷的主要作用機理（氫鍵、靜電作用、路易斯酸堿相互作用、配體/離子交換和表面沉淀作用）。此外，還歸納了CSMats的再生方法、連續流處理和在實際廢水中應用。 最后，討論了 CSMats除磷材料面臨的挑戰和未來發展方向。《 International Journal of Biological Macromolecules 》主要聚焦于天然大分子的化學改性及其在生物、環境、制藥、食品等領域的工業應用，2025年6月最新影響因子/中科院分區： 8. 50/ TOP 期刊。該論文自 2024 年1 月線上發表以來，現已被引用16 次（Web of Science ），2026年1月入選ESI高被引論文。

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2024 年 1 月，國際期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》期刊發表了陽光凈水課題組題為 “A review on chitosan/metal oxide nanocomposites for applications in environmental remediation“ 的綜述性論文。更清潔、更安全的環境是未來最重要的要求之一。與傳統材料相比，殼聚糖具有豐富的生物相容性、生物降解性、成膜能力和親水性，是一種更環保的功能材料。由于殼聚糖分子鏈上豐富的 -NH2 和 -OH 基團可以有效地與各種金屬離子螯合，殼聚糖基材料作為金屬氧化物納米材料（ TiO2 、 ZnO 、 SnO2 、 Fe3O4 等）的多功能支撐基質具有巨大的潛力。近年來，許多殼聚糖 / 金屬氧化物納米材料（ CS/MONM ）作為吸附劑、光催化劑、非均相類芬頓試劑和傳感器，在環境修復和監測中具有潛在和實際的應用。本綜述全面分析和總結了CS/MONMs復合材料的最新進展，這將為CS/MONMs復合材料的制備和廢水處理應用提供豐富而有意義的信息，并有助于研究人員更好地了解CS/MONMs復合材料在環境修復與監測中的潛力。該論文自 2024 年 1 月線上發表以來，現已被引用68 次（ Web of Science ），國際引用占比65.0%。

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2024 年 2 月，國際期刊《 Separation and Purification Technology 》發表了陽光凈水課題組題為 “ A review on the progress of magnetic chitosan-based materials in water purification and solid-phase extraction of contaminants” 的綜述性論文。污染物檢測和水凈化對于實現環境保護和資源利用非常重要。構建新型功能材料去除各種污染物也變得越來越重要和緊迫。本綜述總結了磁性殼聚糖（M-CSbMs）的3種可靠制備策略（原位策略、兩步策略和沉積后策略），并詳細介紹了M-CSbMs在有效吸附/光催化去除污染物（如重金屬離子、有機染料、抗生素和其他污染物）和磁性固相萃取超低濃度污染物等方面的研究進展。最后，提出了 M-CSbMs 目前面臨的挑戰和前景，以期促進其在水凈化和固相萃取污染物方面的實際應用。該論文自 2024 年 2 月發表以來，現已被引用 46 次（ Web of Science ）。

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