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西湖大學王建輝團隊發表Nature!

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隨著電動汽車和便攜電子設備的快速發展,對高能量密度電池的需求日益迫切。傳統鋰離子電池受限于石墨負極的理論容量(約280 Wh kg?1),難以滿足未來應用需求。無負極鋰金屬電池(AFLMB)由于在制造過程中不添加負極活性材料,理論上可實現最高的能量密度,同時降低單位能量成本。然而,這類電池長期面臨循環壽命短的挑戰——缺乏過量的鋰資源和負極宿主結構,加上固體電解質界面膜(SEI)的微觀不均勻性和機械脆性,導致鋰沉積/溶解不均勻,嚴重制約了其實際應用。

2026年3月17日,《Nature》期刊在線發表了西湖大學工學院王建輝團隊題為《Planar Li deposition and dissolution enable practical anode-free pouch cells》的研究論文。該研究通過設計一種交叉耦合電解質(BAFF),實現了鋰金屬的平面沉積/溶解,成功構建了能量密度達508 Wh kg?1、循環壽命顯著提升的無負極軟包電池。


研究團隊首先通過數學模型精確設計電池參數,選用5.6 mAh cm?2的面容量、10層電極堆疊和1.5 g Ah?1的電解液/容量比,成功組裝了2.7 Ah的軟包電池。BAFF電解質由1.6 M二氟草酸硼酸鋰(LiDFOB)溶于N,N-二甲基三氟乙酰胺(NDFA)構成,具有低密度(1.36 g cm?3)、適宜粘度(7.04 mPa·s)和寬溫區高離子電導率(-40至60°C下0.5-14.2 mS cm?1)的特性。

在5.6 mAh cm?2的高面容量下,BAFF電解質實現了高度可逆的鋰沉積/溶解。低溫聚焦離子束掃描電鏡顯示,沉積的鋰層厚度為28 μm,接近理論值27 μm,孔隙率僅1.6%,遠低于對比電解質。二維掠入射X射線衍射證實了Li(110)織構化生長,表明BAFF有效克服了銅基底對鋰沉積的不利影響。

掃描電鏡和原子力顯微鏡觀察揭示了獨特的形貌演化過程:初始充電時形成均勻的鋰核(~200 nm),隨著充電進行生長為5-8 μm的大晶粒;放電過程中,鋰溶解在每個晶粒表面形成半球形凹坑,完全放電后留下自適應的網狀薄膜結構。這種平面(二維)沉積/溶解行為確保了循環過程中電極結構的穩定性。

透射電鏡分析表明,BAFF衍生的SEI厚度約8 nm,主要為無定形結構,表面粗糙度僅0.7 nm,楊氏模量3.15 GPa且分布狹窄。固態核磁共振譜顯示,SEI中79.5%的氟和69.7%的硼存在于聚合物組分中,形成富含B-F基的聚合物界面層,具有亞納米均勻性、優異柔韌性和快速鋰離子傳輸特性。


通過H型電池、原位電子順磁共振和核磁共振譜分析,研究揭示了交叉耦合的界面化學機制:負極產生的酰胺自由基中間體與正極產生的·BF?自由基發生跨電極傳輸和反應,形成聚合物-rich SEI的同時抑制了氣體產生。這種全新的界面形成機制從根本上區別于傳統的單極性界面化學。

采用BAFF電解質的2.7 Ah無負極軟包電池(508 Wh kg?1,1668 Wh L?1)在100%放電深度下循環100次后仍保持80%容量,平均庫侖效率99.6%;在80%放電深度下循環250次容量保持80%。相比之下,采用對比電解質的電池壽命僅為18-55次。質譜滴定分析顯示,容量損失主要來自死鋰(僅占3.5%)和氫化鋰(0.43%),遠低于對比體系。

該電池展現出優異的倍率性能和寬溫區適應性:在5C(28 mA cm?2)放電倍率下可保持41%容量,功率密度達1998 W kg?1;在-40°C低溫下仍能釋放66%的室溫容量。與商用儲能器件相比,該電池同時實現了高能量密度和高功率密度。這種交叉耦合界面化學策略為解決無負極鋰金屬電極的結構不穩定性提供了新思路,有望推動其在無人機、電動飛機等領域的實際應用。

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