「四院院士」北師大校長于吉紅2025年度成果精選

知名公眾號“催化開天地”精選了于吉紅院士團隊2025年度部分研究工作，分享給大家！由于小編水平有限，如果存在遺漏的優秀工作，請多包涵。

于吉紅院士簡介

于吉紅，1967年1月出生于遼寧省鞍山市，無機化學家，中國科學院院士，北京師范大學校長。1985年至1995年在吉林大學化學系學習，獲得學士、碩士和博士學位。1995年留校任教，1996年至1998年先后在香港科技大學化學系和日本東北大學物理系做博士后研究，1999.01至今擔任吉林大學化學學院教授，2001年獲得國家杰出青年科學基金，2004年受邀為瑞典斯德哥爾摩大學客座教授，2015年當選中國科學院院士，2016年當選發展中國家科學院院士，2019年當選歐洲科學院外籍院士，2021年當選瑞典皇家科學院外籍院士。

曾任英國皇家化學會Chem. Sci.副主編（2012-2020），現任美國化學會J. Am. Chem. Soc.執行主編，《高等學校化學學報》和Chem. Res. Chin. Univ.兩刊主編，Chem. Rev., Acc. Chem. Res., JACS-Au, Adv. Mater., Chem, Matter, CCS Chem.等期刊編委/顧問編委。長期從事分子篩多孔功能材料的分子工程學研究，在分子篩材料的定向設計合成及其催化、吸附分離、主客體組裝及能量存儲等研究方面取得了系列創新性研究成果，并在國際上產生重要學術影響。迄今，以第一/通訊作者與合作者共同發表SCI檢索論文Science, Nature, Nat. Rev. Mater., Acc. Chem. Res., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem, Adv. Mater.等300余篇。

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JACS：分子篩作為光催化活性骨架成功用于高性能光催化C-H活化反應

沸石因其規整的孔道結構、可調的酸性及良好的熱穩定性，在熱催化、吸附與離子交換等工業過程中廣泛應用，但其本征絕緣特性限制了其在光催化中的直接應用。

針對該問題，2025年9月19日，吉林大學于吉紅院士，天津工業大學梅東海教授與吉林大學未來科學國際合作聯合實驗室王博倫副教授團隊提出了一種新型鈣鈦礦@沸石復合光催化劑Cs?AgBiBr?@ZSM-5（CABB@ZSM-5），用于可見光驅動下甲苯高效選擇性氧化為苯甲醛。

該催化劑在常溫常壓下表現出超過98%的選擇性與40.9 mmol·g?1·h?1的反應速率，顯著優于先前報道的光催化體系。研究發現，ZSM-5沸石不僅作為載體富集甲苯與氧氣分子，其路易斯酸位還可預活化甲苯分子；更重要的是，沸石孔道中吸附的水分子在光激發下促進·OH自由基生成，形成不同于傳統·O??主導的新反應路徑，具有熱力學優勢。進一步引入Zn2?摻雜使苯甲醛產率提升2倍。該工作將沸石從惰性載體轉化為多功能光活性支架，為高級光化學應用提供了新思路。

圖1-1 CABB@ZSM-5復合光催化劑用于可見光驅動下甲苯高效選擇性氧化為苯甲醛

Zeolites as Photoactive Scaffolds for Efficient Photooxidation, Journal of the American Chemical Society. https://doi.org/10.1021/jacs.5c13535

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JACS：通過固態核磁共振技術觀察沸石中不可見鋁所引發的水誘導協同酸性位點

水在沸石催化反應中扮演著關鍵角色，可作為溶劑、反應物、產物或促進劑，顯著影響催化性能。水與沸石之間的相互作用尤為重要，這源于沸石中存在如布朗斯特酸位（由橋連羥基Si-OH-Al形成）、路易斯酸位和硅羥基等親水位點。水對這些酸位點的親和力深刻影響其酸性和反應活性。然而，此前的研究大多集中于沸石中直接可觀測的酸位，對于脫水狀態下因信號嚴重展寬而“核磁共振不可見”的鋁物種（特別是三配位的骨架鋁和陽離子型骨架外鋁）及其在水存在下的行為理解不足，這些物種在催化中的作用常被忽視。

2025年5月19日，吉林大學于吉紅院士、中國科學院精密測量科學與技術創新研究院徐君教授團隊利用固態核磁共振光譜結合理論計算，探究了水對超穩Y沸石中“NMR不可見”鋁物種（三配位骨架鋁和陽離子型骨架外鋁）的影響。研究發現，水分子在環境條件下容易在這些鋁位點上發生解離吸附，將不可見的鋁物種轉化為“NMR可見”的形態。這一過程在四、五、六配位的骨架鋁上形成了新的布朗斯特酸位，使USY沸石的BAS濃度提升了60%以上。同時，骨架外鋁陽離子的水解導致了布朗斯特/路易斯酸協同位點的形成，顯著增強了USY沸石的催化活性，這在其催化二乙醚轉化為乙烯的反應中得到驗證。

圖2-1 水對超穩Y沸石中“NMR不可見”鋁物種的影響

Observation of Water-Induced Synergistic Acidic Site from NMR-Invisible Al in Zeolite via Solid-State NMR Spectroscopy, Journal of the American Chemical Society. https://doi.org/10.1021/jacs.5c01756

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JACS：通過低電荷密度有機結構導向劑實現高硅含量的FAU型沸石的直接合成

Y型沸石（FAU拓撲結構）是催化裂化（FCC）和加氫裂化等石油煉制過程的關鍵催化劑，但其傳統合成產物的硅鋁比（SAR）較低（通常為3.0–6.0），限制了其水熱穩定性、酸強度和疏水性。

2025年5月8日，吉林大學于吉紅院士、閆文付教授及華東理工大學朱卡克教授團隊通過使用低電荷密度的有機結構導向劑（OSDAs），即四甲基銨（TMA?）和四丁基銨（TBA?），結合高硅初始凝膠和晶種，成功直接合成了硅鋁比高達21.28的FAU型沸石（記為Y??.??）。

該方法最大限度減少了高電荷密度Na?的使用，通過綜合光譜與衍射表征（如二維HETCOR NMR和同步輻射X射線衍射精修）發現：TMA?和TBA?在初始凝膠中優先與硅物種相互作用，促進硅進入FAU骨架的長程有序結構；TMA?被緊密限制在方鈉石籠中，而TBA?則以折疊的丁基鏈構型占據八面沸石籠。所得Y??.??在異丙苯裂解中表現出更高的活性和穩定性，在直餾柴油催化裂化中，其對目標產物（液化石油氣和汽油）的選擇性與傳統USY沸石相當，但結焦量降低了28%，顯示出優異的催化性能。

圖3-1 直接合成高硅Y分子篩示意圖

Direct Synthesis of Highly Siliceous Faujasite-type Zeolite Enabled by Low Charge Density Organic Structure-directing Agents, Journal of the American Chemical Society. https://doi.org/10.1021/jacs.4c18522

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Angew.：3D 打印COF/沸石復合材料用于增強型光催化過氧化氫生成

沸石作為一種親水性強、氧氣親和力高的無機多孔材料，與 COFs 復合有望提升整體親水性與催化效率，但兩者在復合過程中易發生相分離，難以實現均勻集成。三維打印技術可精準調控材料宏觀結構、孔隙分布與組分均勻性，為構建具有分級孔道、高效傳質的 COF/沸石復合材料提供了新策略。

2025年6月10日，吉林大學于吉紅院士、金恩泉教授團隊首次采用3D打印技術制備了COF/沸石復合光催化劑，用于高效光催化合成H?O?。通過優化前體濃度、預聚條件及打印油墨的流變性能，成功實現了沸石納米晶與COF前體的均勻混合與打印。所得復合材料具有蜂窩狀貫通孔道結構，有利于后續溶劑熱處理過程中縮合劑與大分子片段的傳輸，促進COF的原位生長與結晶。

機理研究表明，沸石的引入顯著增強了復合材料的親水性與氧氣吸附能力，促進了氧還原反應路徑。相較于純COFs，COF/沸石復合材料的光催化H?O?產率最高提升52%。該工作為通過三維打印實現COFs與沸石的均勻復合提供了簡便方法，為開發高效、低成本的光催化劑開辟了新途徑。

圖4-1 通過三維打印技術制備 COF/沸石復合材料的流程與產物形貌

3D-Printed COF/Zeolite Composites for Augmented Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202508226. https://doi.org/10.1002/anie.202508226

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Angew.：缺陷導向多殼層空心沸石單晶合成

在多相催化、能源轉化與生物醫藥等領域，多殼中空材料憑借其超高比表面積、優異的質量傳輸能力和納米反應器效應，展現出巨大的應用潛力。然而，要實現這種結構同時具備“單晶結構”和“多殼中空”的特征仍是合成化學的重大挑戰。尤其對于晶態沸石材料來說，如何精準操控每一層的結晶過程并保持整體晶體的有序性，是目前技術的瓶頸。

針對該問題，2025年4月14日，吉林大學于吉紅院士、關卜源教授團隊開發了一種缺陷導向的定向動力學轉化方法，成功制備了具有單晶特征、分級宏孔/介孔結構、可控殼層數及高結構穩定性的多殼層空心硅鋁酸鹽ZSM-5沸石晶體。該方法的核心理念在于：通過連續外延生長，構建出具有沿[100]和[010]方向梯度分布缺陷、以及沿[001]方向不規則離散缺陷富集區的多層非均相沸石前驅體；隨后，缺陷較多的區域優先被刻蝕形成空腔或介孔，同時沿[001]方向發生定向再結晶，將各納米殼層連接成一個保持整體晶體結構的統一架構。

得益于此結構中易于接近的雙功能金屬/酸位點以及對反應物的富集能力，所制備的多殼層空心負載鎳沸石催化劑在硬脂酸加氫脫氧生成液體燃料的反應中表現出顯著增強的催化活性。該研究為多種多殼層空心結構單晶多孔材料的理性設計與合成提供了新思路。

圖5-1 三殼ZSM-5中空單晶的形成過程及其多角度電鏡表征

Structurally Engineering Multi-Shell Hollow Zeolite Single Crystals via Defect-Directed Oriented-Kinetics Transformation and Their Heterostructures for Hydrodeoxygenation Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202424690. https://doi.org/10.1002/anie.202424690

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Angew.：乙烯預處理增強乙烯在Cu@SAPO-RHO沸石上的吸附和分離性能

利用低能耗技術實現高效的乙烯/乙烷（C2H4/C2H6）分離對于化學工業至關重要，但由于缺乏工業適用的吸附劑，這一目標仍具挑戰性。基于Cu(I)的吸附劑顯示出巨大的潛力；然而，傳統的合成方法通常涉及復雜的程序或還原步驟。

為解決這一問題，2025年3月22日，吉林大學于吉紅院士、閆文付教授團隊首次通過一鍋法以cyclam 作為銅配體，合成了 Cu@SAPO-RHO 沸石，并進一步采用乙烯預處理策略，顯著提升了其乙烯/乙烷分離性能。在常溫條件下，該材料表現出優異的乙烯吸附容量（3.08 mmol g?1）、高選擇性（22.6）以及動態分離因子（9.4），使其成為目前性能最優的沸石吸附材料之一。

乙烯預處理的作用機制包括將部分 Cu(II) 還原為 Cu(I)，并在預處理過程中形成碳物種，從而增強材料的水耐受性。通過 Rietveld 精修確定 Cu2? 位于橢圓形單八元環的角位，XANES 與 XPS 分析證實了銅價態的部分還原，周期性密度泛函理論計算進一步揭示 Cu(I) 與乙烯之間的相互作用強于 Cu(II)。該研究不僅提供了一種合成簡便、性能優越的吸附材料，也為工業級乙烯/乙烷分離提供了一條具有潛力的技術路徑。

圖6-1 Cu@SAPO-RHO 沸石的合成流程及其結構表征結果

Ethylene Pretreatment Enhances Ethylene Adsorption and Separation over Cu@SAPO-RHO Zeolite, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 127, e202501053. https://doi.org/10.1002/ange.202501053

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Chem. Soc. Rev.：銅基小孔沸石NH3-SCR脫硝研究綜述

2025年7月29日，吉林大學于吉紅院士團隊系統綜述了用于NH3-SCR脫除NOx的銅基小孔沸石催化劑。文章首先介紹了銅活性位點的形態（如Cu2+、[Cu(OH)]+、CuOx低聚物和簇合物）、其引入方法（離子交換、一鍋合成和浸漬法）及其在標準SCR和快速SCR反應機理中的不同作用。隨后，探討了沸石拓撲結構（包括CHA、AEI、AFX、ERI、LTA、KFI以及共生和共結晶結構）對催化性能的影響，并闡述了不同合成策略（傳統水熱合成、沸石間轉化合成、無溶劑合成和晶種輔助法）對催化活性和骨架穩定性的影響。

此外，文章深入討論了骨架硅鋁比的雙重作用：較低的硅鋁比通過增加布朗斯特酸位點和活性銅負載量來增強低溫活性，但會因骨架不穩定性導致水熱穩定性下降；較高的硅鋁比通過降低脫鋁敏感性來提高水熱穩定性，但會犧牲部分低溫活性。文中全面介紹了協調這種權衡的策略，如鋁分布優化、缺陷鈍化、二次陽離子摻入（如Sm3+、Ce3+、La3+）、核殼結構設計以及使用金屬氧化物復合材料。

該綜述還涉及化學中毒（硫、磷、堿金屬和碳氫化合物中毒）及其緩解策略，以及N2O的形成與控制。最后，文章強調了NH3-SCR催化劑在滿足未來排放標準（如歐7、美國環保局2027標準）和應對碳中和內燃機排氣方面的關鍵機遇與持續挑戰，為該領域的未來研究提供了方向。

圖7-1 銅基SSZ-13催化劑中兩種關鍵活性銅物種的幾何構型和實驗證據

Tailoring Cu-based small-pore zeolites towards NH3-SCR for NOx abatement. Chem. Soc. Rev., 2025. https://doi.org/10.1039/D5CS00283D

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Chem：功能性液層使空氣凈化過濾器具備卓越性能

懸浮顆粒物造成的空氣污染對公眾健康產生不利影響，因此促使人們開發空氣凈化系統。2025年9月11日，吉林大學于吉紅院士、王洋教授團隊展示了一種基于核殼液介導膜過濾器的新型液介導凈化系統（LMS），該系統能夠高效捕獲幾乎所有有害的空氣懸浮顆粒。

該系統克服了傳統過濾系統不可避免的不穩定性和結垢/堵塞問題，這些問題是由不穩定的表面吸引力位點（例如靜電荷）引起的。在LMS中優化的液層（例如甘油）具有顯著的表面張力效應和較高的顆粒脫離能量，能夠實現一體化的三步顆粒捕獲過程（顆粒吸引、附著和留存），在3個月的使用期內濾過效率超過99%，且無阻力增加。這種液層引導的凈化策略與液層作為主要過濾層具有良好的兼容性和可調節性，促進了通用、高效且環保的顆粒捕獲技術的發展。

圖8-1 由表面張力效應驅動的粒子吸引力

Functional liquid layer enabled superior performance of air purification filter，Chem，2025. https://doi.org/10.1016/j.chempr.2025.102526

編輯、審核：艾克旦

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