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第一作者:種兆楠
通訊作者:羅柳軒,左志軍,馬忠
通訊單位:上海理工大學,太原理工大學,上海交通大學
論文DOI:doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126503
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近日,來自上海理工大學馬忠特聘教授、太原理工大學左志軍教授和上海交通大學羅柳軒助理研究員等研究團隊共同合作報道了一種利用空間限制效應制備高單原子密度的鉑單原子材料并用于質子交換膜電解槽(PEMWE)陰極析氫反應。在實際的PEMWE中,工作溫度為80℃時,2.3 V的槽壓下實現了5 A cm-2的高電流密度和131.6 A mgPt-1的質量活性。在60℃、1 A cm-2 的條件下穩定運行100小時,電壓衰減僅為0.1 mV h-1。相關成果以“Space-confined synthesis of highly dispersed platinum on Mo2C enables efficient acidic hydrogen evolution”為題,于2026年1月30日發表于Applied Catalysis B:Environment and Energy雜志。
背景介紹
金屬單原子催化劑因其極高的原子利用效率和金屬中心周圍獨特的電子微環境成為電催化領域極具前景的候選材料之一。金屬碳化物因其具有良好的耐腐蝕性、高導電性以及類似金屬的電子特性使它們成為理想的單原子催化劑載體。然而,在大多數情況下,金屬碳化物傾向于形成大顆粒,與此同時在高溫處理(>800℃)過程中,雜原子(如Pt、Ru和Ir)也容易在這些碳化物上遷移和團聚從而較難形成單原子。因此,在金屬碳化物表面實現金屬原子高分散摻入,尤其是實現較高的單原子密度,仍然是一項重大挑戰。
本文亮點
1. 利用空間限域效應制備了一種碳化鉬表面高度分散鉑材料(PtSA-Mo2C@C)。
2. 多孔碳的孔道限域效應有利于在碳化鉬上形成高分散的鉑單原子,高分散鉑的密度達到了17%。
3. PtSA-Mo2C@C在酸性析氫反應中表現出優異的活性和穩定性,2.3 V的槽壓下實現了131.6 A mgPt-1的質量活性,并在1 A cm-2的條件下可以穩定運行100小時。
4. PtSA-Mo2C@C催化劑表面析氫反應的決速步從Heyrovsky轉變為Tafel路徑。
圖文解析
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圖1. PtSA-Mo2C@C催化劑的制備與表征
要點1.PtSA-Mo2C@C:單原子Pt成功嵌入Mo2C晶格中,樣品的晶粒尺寸分布均勻,顆粒尺寸僅為2-3 nm。
要點2.空間限域效應:多孔碳的孔道限域效應提升了單原子鉑的形成,高分散鉑的密度可以達到17%。
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圖2. PtSA-Mo2C@C催化劑在PEMWE中的性能
要點1. 優異的析氫活性:工作溫度為80°C時,PtSA-Mo2C@C催化劑達到5 A cm-2的電流密度電壓僅需2.30 V,而商業Pt/C催化劑則為2.65 V;在2.3 V時,PtSA-Mo2C@C的質量活性為131.6 A mgPt-1,約為商業Pt/C催化劑(12.1 A mgPt-1)的10倍。
要點2. 持久的穩定性:在60℃、1 A cm-2的條件下可以穩定運行100小時,電壓衰減僅為0.1 mV h-1,而相同條件下商業Pt/C作為陰極催化劑的衰減率約為0.3 mV h-1。
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圖3. 析氫反應機理
要點1. 費米能級調控:PtSA-Mo2C的d帶中心(-2.01 eV)比Mo2C的d帶中心(-0.75 eV)更遠離費米能級,表明在PtSA-Mo2C表面上氫吸附吉布斯自由能更小。
要點2. 調變HER反應路徑:DFT計算表明,相較于Mo2C@C催化劑,在PtSA-Mo2C@C催化劑表面,HER的反應路徑從Volmer-Heyrovsky路徑轉變為Volmer-Tafel路徑,從而具有更高的析氫反應活性。
作者介紹
羅柳軒,上海交通大學機械與動力工程學院助理研究員、博士生導師,上海市海外高層次青年人才。于西安交通大學獲學士學位、上海交通大學獲博士學位,后于香港科技大學做博士后研究。長期從事電催化劑設計與制備、能源納米材料結構合成、二次電池電極材料研發、表界面電化學研究、燃料電池及電解槽關鍵部件研發等領域的研究工作。共發表SCI期刊論文80余篇,其中以第一/通訊作者在Joule、ACS Nano、Applied Catalysis B: Environment and Energy、ACS Catalysis等期刊發表論文20余篇,被引2200余次、h指數28。共獲已授權國家發明專利10項,另有6項實審中。作為負責人主持國家自然科學基金青年項目、上海市自然科學基金青年項目、上海市關鍵技術研發計劃課題、中國博士后科學基金面上項目等。擔任Fuel Cells副主編、Exploration青年學術顧問、Frontiers in Chemistry評審編輯,Nano Materials Science、Materials Reports: Energy、Carbon Neutralization、Chinese Chemical Letters等期刊青年編委,以及Science、Science Advances、Advanced Functional Materials、ACS Catalysis等期刊審稿人。獲中國汽車工程學會科技進步一等獎(排名8/15),獲香港創新科技署創新及科技基金研究人才庫(RTH-ITF)資助,獲上海市博士后日常經費資助。
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左志軍,太原理工大學煤科學與技術省部共建國家重點實驗室培育基地教授/副主任。先后承擔國家自然科學基金3項和省部級項目11項,參與國家863和973計劃、中日國際合作、重點基金等項目。在本學科權威期刊Science、J. Am. Chem. Soc.、Energy Environ. Sci.、ACS Catal.、AIChE J.等發表論文100余篇,研究方向集中于煤炭清潔高效利用、煤層氣利用以及新能源發展等能源與節能環保相關領域,多相催化反應的催化試驗和理論研究;綠色能源關鍵材料等。
馬忠,上海理工大學材料與化學學院特聘教授,博士畢業于上海交通大學,隨后于加拿大滑鐵盧大學從事博士后研究。主要從事電化學催化和能源儲存相關材料的開發和應用。至今以第一和通訊作者共發表30余篇學術論文,包括Angew. Chem. Int. Edit.,Energy Environ. Sci.,Appl. Catal. B-Environ. Energy, Adv. Funct. Mater.等,被同行他引超過2000余次。獲授權專利7項。主持完成國家自然科學基金青年項目1項,加拿大Mitacs基金項目1項。
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